Введение
Глава 1. Литературный обзор 9
1.1. Свойства метана 9
1.1.1. Ресурсы метана 10
1.1.2. Область потребления метана и природного газа 11
1.1.3. Современные процессы получения химических продуктов из метана 12
1.1.4. Масштабы химической переработки метана 13
1.2. Строение и структура цеолитов 14
1.2.1. Влияние модифицирующих добавок на каталитические свойства цеолитных катализаторов 24
1.3. Каталитические процессы активации метана 26
1.3.1. Окисление метана в метанол 26
1.3.2. Окисление метана в формальдегид 28
1.3.3. Двухстадийныи процесс конверсии метана в высшие углеводороды 32
1.3.4. Неокислительная конверсия метана 34
1.3.4.1. Механизм образования углеводородов на Me/ZSM-5 катализаторах 37
1.4. Дезактивация Me/ZSM-5 катализаторов 40
1.5. Морфология кокса 47
1.5.1. Поликристаллический графит 47
1.5.2. Угольные дендриты 48
1.5.3. Трубчатые графитовые нити 48
1.5.4. Угольные пленки, слои пироуглерода 49
1.5.5. Сажа 50
Глава 2. Экспериментальная часть 52
2.1. Методика приготовления катализаторов 52
2.2. Исследование катализаторов физико-химическими методами 52
2.3. Исследование катализаторов методом термопрограммируемой десорбции аммиака 54
2.4. Исследование каталитической активности цеолитных катализаторов 57
2.5 Методики проведения окислительной регенерации 62
Глава 3. Обсуждение результатов 65
3.1. Исследование структуры цеолитов методами ИК-спектроскопии рентгенофазового анализа и адсорбции метанола 65
3.2. Исследование активности цеолитных катализаторов в процессе неокислительной конверсии метана 70
3.3. Исследование кислотных свойств цеолитных катализаторов 80
3.4. Удельная поверхность цеолитных катализаторов 87
3.5. Исследование природы коксовых отложений катализаторов 90
3.6. Особенности активных центров и морфология металлсодержащих цеолитных катализаторов, природа образующихся на их поверхности коксовых отложений 104
3.6.1. Исследование морфологии W-содержащего цеолита, локализации и природы продуктов уплотнения, образующихся на катализаторе 106
3.6.2. Исследование морфологии Ni-W-содержащего цеолита и природы кокса, образующегося на катализаторе 113
3.6.3. Изучение состава и морфологии W-содержащих цеолитов с различным силикатным модулем 124
Заключение 127
Литература 129
