Введение
1 Литературный обзор 12
1.1 Топливные элементы 12
1.2 Низкотемпературные топливные элементы. Принципы работы. 14
1.3 Катализаторы для низкотемпературных топливных элементов 16
1.3.1 Подходы к синтезу Pt/C электрокатализаторов 18
1.3.2 Управление размером наночастиц с целью повышения активной площади поверхности 22
1.4 Катализаторы содержание биметаллические наночастицы с различной структурой 24
1.4.1 Способы синтеза PtМ/C электрокатализаторов в жидкой фазе 29
1.5 Активность и стабильность электрокатализаторов 32
2 Материалы и методы экспериментальных исследований 39
2.1 Материалы 39
2.2 Способы синтеза Pt/C катализаторов 40
2.2.1 Синтез материалов с использованием в качестве восстановителя формальдегида 40
2.2.2 Синтез материалов с использованием в качестве восстановителя этиленгликоля 41
2.2.3 Синтез материалов с использованием в качестве восстановителя муравьиной кислоты 41
2.2.4 Синтез материалов с использованием в качестве восстановителя боргидрида натрия 41
2.2.5 Получение Pt/C материалов методами жидкофазного химического восстановления в различных атмосферах 42
2.3. Методики синтеза PtCu/C материалов 42
2.3.1 Комбинированный подход к синтезу материалов с наночастицами «оболочка-ядро» 42
2.3.2 Синтез материалов с градиентными наночастицами 43
2.4 Методики определения химического состава полученных катализаторов 44
2.4.1 Определение массовой доли металлов методом гравиметрии 44
2.4.2 Определение соотношения металлов в PtCu/C образцах методом рентгенофлуоресцентного анализа 45
2.5 Методики изучения структурны материалов 45
2.5.1 Рентгенографическое исследование 45
2.5.2 Электронно-микроскопические исследования 47
2.6 Электрохимические методы исследований 47
2.6.1 Методика подготовки электродов для электрохимических измерений 48
2.6.2 Стандартизация поверхности материалов в ходе предварительного циклирования 48
2.6.3 Определение электрохимически активной площади поверхности катализаторов методом циклической вольтамперометрии 48
2.6.4 Оценка каталитической активности в реакции электровосстановления кислорода на вращающемся дисковом электроде 50
2.6.5 Оценка степени деградации электрокатализаторов в процессе длительного циклирования 52
2.6.7 Оценка каталитической активности в реакции электроокисления метанола 53
3 Влияние способа получения и состава атмосферы, используемой в ходе синтеза, на характеристики Pt/C электрокатализаторов 54
3.1 Влияние способа синтеза на характеристики Pt/C материалов 54
3.2. Оптимизация способа синтеза Pt/C катализаторов с целью увеличения площади их активной поверхности 57
3.2.1 Изучение структурных характеристик Pt/C электрокатализаторов 58
3.2.2 Электрохимическое поведение Pt/C материалов 62
3.3 Проверка универсальности влияния СО-атмосферы на процессы нуклеации/роста наночастиц платины 69
4 Получение и исследование электрокатализаторов на основе PtCu наночастиц с пониженным содержанием платины 81
4.1 Получение PtCu/C материалов комбинированный способом синтеза с различным соотношением металлов 81
4.2 Структурные характеристики PtCu/C материалов 83
4.3 Электрохимическое поведение PtCu/C электрокатализаторов 86
5 Получение и исследование PtCu катализаторов на основе наночастиц с градиентной структурой 95
5.1 Получение «градиентных» PtCu/C катализаторов 95
5.2 Структурные характеристики PtCu/C материалов 95
5.3 Электрохимическое поведение PtCu/C электрокатализаторов 102
5.4 О связи активности и стабильности нанесенных платиносодержащих катализаторов с их составом и структурой 112
Заключение 117
Выводы 119
