Введение
Глава I. Обзор литературы 10
1. Свойства, получение и применение диметоксиметана 10
2. Паровая конверсия ДММ в водородсодержащий газ: катализаторы, условия и кинетическая схема реакции 13
3. Паровая конверсия формальдегида 17
4. Медьсодержащие катализаторы и их свойства в паровой конверсии метанола 18
5. Медьсодержащие катализаторы и их свойства в паровой конверсии ДМЭ 23
6. Выводы из литературного обзора и задачи работы 27
Глава II. Экспериментальная часть 29
1. Каталитические эксперименты 29
1.1. Схема экспериментальной установки 29
1.2. Анализ состава реакционной смеси и обработка результатов 32
1.3. Условия экспериментов и используемые кинетические характеристики реакций 33
1.3.1. Гидратация ДММ 33
1.3.2. Паровая конверсия ДММ 34
1.3.3. Паровая конверсия метанола 35
1.3.4. Паровая конверсия ДМЭ 36
2. Катализаторы, методы приготовления и их состав 37
3. Физико-химические методы исследования катализаторов 38
Глава III. Паровая конверсия ДММ на бифункциональных катализаторах CuO-CeO2/-Al2O3 и CuO-ZnO/-Al2O3 41
1. Скрининг катализаторов CuO-CeO2/-Al2O3 и CuO-ZnO/-Al2O3 в ПК ДММ 41
2. Физико-химические характеристики катализаторов 45
2.1. Химический состав и кислотные свойства катализаторов 45
2.2. Температурно-программируемое восстановление 47
2.3. Рентгенофазовый анализ 48
2.4. Электронная микроскопия 53
2.5. Модели катализаторов СиО-Се02/-А1203 и CuO-ZnO/-Al203: природа активных центров 59
3. Роль компонентов катализаторов CuO-Се02/-А1203 и CuO-ZnO/ А12Оз в протекании ПК ДММ 60
3.1. Каталитические свойства у-А1203, Се02/у-А1203 и ZnO/y-Al203 в условиях ПК ДММ 60
3.2. ПК ДММ на СuO/y-Al203, СиО-Се02/у-А1203 и CuO-ZnO/-А1203 в водородсодержащий газ 66
3.3. Кинетическая схема протекания реакции ПК ДММ 71
4. Закономерности протекания паровой конверсии ДММ на катализаторах CuO-Се02/-А1203 и CuO-ZnO/-А1203 72
4.1. Влияние температуры 72
4.2. Влияние отношения Н20/ДММ 76
4.3. Влияние скорости подачи реакционной смеси 78
5. Сопоставление свойств СиО-Се02/у-А1203 и СuO-ZnO/y-Al203 с другими катализаторами в реакции паровой конверсии ДММ 80
Глава IV. Паровая конверсия синтетических кислородсодержащих органических соединений химии C1 (метанола, ДМЭ и ДММ) в водородсодержащий газ 83
1. Вводные замечания 83
2. Паровая конверсия метанола и ДМЭ на СиО-Се02/-А1203 86
3. Паровая конверсия метанола и ДМЭ на CuO-ZnO/-Al203 87
4. Оценка возможности использования катализаторов CuO-Се02/ А1203 и CuO-ZnO/-Al203 для создания мультитопливного процессора получения водородсодержащего газа 93
Выводы 96
Список литературы 98
Благодарности 111
Приложение 112
