Введение....................................................................................................................... 5
Глава 1. Спектроскопия одиночных молекул как метод исследования
низкотемпературной колебательной и туннельной динамики твердых тел
(обзор)......................................................................................................................... 16
1.1 Методы селективной лазерной спектроскопии примесных молекул.......... 16
1.2 Спектроскопия одиночных молекул: история развития и основные
принципы................................................................................................................ 21
1.3 Теоретические основы селективной спектроскопии примесного центра ... 24
1.4 Влияние электрон-фононного взаимодействия на спектры примесных
молекул ................................................................................................................... 31
1.5 Стандартная модель взаимодействия примесных молекул с
туннелирующими двухуровневыми системами ................................................... 34
1.6 Низкотемпературные свойства стекол .......................................................... 38
1.7 Выводы по Главе 1 ......................................................................................... 40
Глава 2. Экспериментальные методы и объекты исследования ...................... 41
2.1 Методика регистрации спектров возбуждения флуоресценции и
спектральных траекторий одиночных молекул.................................................... 41
2.2 Исследуемые образцы.................................................................................... 42
2.3 Принципиальная схема экспериментальной установки............................... 44
2.4 Обработка флуоресцентных изображений и идентификация спектров
одиночных молекул ............................................................................................... 47
2.5 Вычисление истинной ширины бесфононных линий одиночных молекул
при их возбуждении перестраиваемым широкополосным лазером.................... 50
2.6 Выводы по Главе 2 ......................................................................................... 53
3
Глава 3. Исследование временной динамики бесфононной линии одиночных
молекул порфиразинов и риленов в широком спектральном диапазоне........ 54
3.1 Перспективы изучения молекул Mg-ТАПа методом СОМ.......................... 54
3.2 Спектры возбуждения флуоресценции и спектральные траектории
одиночных молекул Mg-ТАПа в матрице ПИБа .................................................. 55
3.3 Анализ уширения спектральных линий одиночных молекул Mg-ТАПа в
ПИБе… ................................................................................................................... 59
3.4 Широкодиапазонная спектральная диффузия в спектральных траекториях
одиночных молекул Mg-ТАПа и ТБТ ................................................................... 64
3.5 Выводы по Главе 3. ........................................................................................ 71
Глава 4. Влияние квадратичного электрон-фононного взаимодействия на
спектры одиночных молекул в полимерной матрице в широком диапазоне
криогенных температур.......................................................................................... 73
4.1 Общая динамическая теория уширения бесфононных линий вследствие
квадратичного электрон-фононного взаимодействия.......................................... 74
4.2 Электрон-фононное взаимодействие примесного центра с единичной
квазилокализованной модой.................................................................................. 77
4.3 Вывод приближения слабой связи из общей теории электрон-фононного
взаимодействия ...................................................................................................... 80
4.4 Особенности анализа температурно-зависимых спектров одиночных
примесных молекул ............................................................................................... 84
4.5 Анализ температурного уширения бесфононных линий молекул ТБТ в
ПИБе в рамках взаимодействия с НЧМ................................................................ 90
4.6 Микроскопическая модель электрон-фононного взаимодействия,
учитывающая влияние примесных молекул на колебательную динамику
матрицы……......................................................................................................... 101
4.7 Анализ структуры фононных крыльев в спектрах одиночных молекул MgТАПа… ................................................................................................................. 110
4
4.8 Выводы по Главе 4 ....................................................................................... 114
Заключение ............................................................................................................. 116
Список сокращений............................................................................................... 118
Благодарности ........................................................................................................ 119
Публикации автора по теме диссертации .......................................................... 121
Список литературы ............................................................................................... 125
Приложение А. Вывод соотношения (4.26)......................................................... 141
Приложение Б. Вывод соотношения (4.37)......................................................... 143
