Введение
ГЛАВА 1. Обзор литературы 7
1.1 Общие сведения о HZSM-5 цеолите и катализаторах 8
1.2 Механизм и химизм реакции
1.2.1 Первичные реакции – дегидратация метанола и образование С-С связи. 12
1.2.2 Вторичные реакции - превращение олефинов C2-C4 в метилировании, олигомеризации, крекинге, переносе водорода, изомеризации и циклизации.
1.3 Кинетика 24
1.4 Схемные решения
1.4.1 Синтез олефинов 32
1.4.2 Синтез углеводородов бензинового ряда 33
ГЛАВА 2. Экспериментальная часть 41
2.1 Сырье и вспомогательные материалы 41
2.2 Катализатор
2.2.1 Mg-HZSM-5/Al2O3 41
2.2.2 Pd-Zn-HZSM-5/Al2O3 42
2.2.3 Предварительная обработка катализатора 42
2.2.4 Физико-химические свойства катализаторов. 43
2.3. Установки и методика изучения каталитических свойств. 45
2.3.1 Синтез олефинов C2-C4 на лабораторной установке 45
2.3.2 Синтез олефинов C2-C4 на микропилотной установке 46
2.3.3 Синтез углеводородов С5+ на микропилотной установке 47
2.4 Анализ продуктов реакции 48
2.4.1 Газовая фаза: углеводороды и оксигенаты 48
2.4.2 Компоненты синтез-газа и состав жидкой водной фазы 48
2.4.3 Состав жидкой органической фазы 49
2.5 Методика обработки результатов 49
2.6. Методика расчетных исследований. 50
ГЛАВА 3. Результаты и их обсуждение 52
3.1 Синтез олефинов C2-C4 в среде азота 52
3.1.1 Влияние предварительной обработки катализатора 52
3.1.2 Влияние условного времени контакта по углероду и температуры на конверсию ДМЭ и выходы продуктов 54
3.1.3 Влияние конверсии ДМЭ и температуры реакции на селективность образования продуктов 58
3.1.4 Влияние среды 66
3.2 Синтез олефинов C2-C4 в среде синтез-газа 71
3.2.1 Влияние предварительной стабилизации катализатора 72
3.2.2 Влияние условного времени контакта по углероду и состава сопутствующего газа на конверсию ДМЭ и выходы продуктов 74
3.2.3 Влияние конверсии ДМЭ и состава сопутствующего газа на селективность образования продуктов 77
3.3 Синтез углеводородов С5+ из диметилового эфира в среде синтез-газа 82
3.3. 1 Влияние условного времени контакта по углероду на конверсию ДМЭ и выходы
углеводородов на Mg-HSZM-5/Al2O3 и Pd-Zn-HSZM-5/Al2O3 катализаторах 83
3.3.2 Селективность образования углеводородов на Mg-HSZM-5/Al2O3 и Pd-Zn-HSZM 5/Al2O3 катализаторах 93
3.4. Анализ особенностей химизма реакций, протекающих при конверсии ДМЭ в различных реакционных средах на цеолитных катализаторах Mg-HZSM-5/Al2O3 и Pd-Zn-HZSM-5/Al2O3 CLASS ГЛАВА 4. Расчетные исследования 110 CLASS
4.1 Разработка схемного решения 110
4.2 Одностадийный синтез ДМЭ 111
4.3 Синтез углеводородов 114
4.3.1 Синтез олефинов C2-C4 114
4.4.1 Синтез углеводородов С5+ 115
Основные результаты и выводы 118
