Введение
Глава 1. Литературный обзор
Проблема захоронения радиоактивных отходов 12
Типы используемых барьеров 14
Формы существования и механизмы миграции радионуклидов в окружающей среде 19
Взаимодействия на границе вода/порода 23
Модели описания сорбционных равновесий 25
Эмпирические модели 26
Модель постоянного коэффициента распределения 26
Модель изотермы Ленгмюра 26
Модель изотермы Генри 28
Модель изотермы Фрейндлиха 28
Модель изотермы Дубинина-Радушкевича 29
Электростатические модели 30
Структура и сорбционные свойства глинистых пород 31
Бентонит 34
Структура 34
Сорбционные свойства 37
Глинистые породы 48
Заключение 52
Глава 2. Экспериментальная часть
Реактивы и оборудование 53
Измерение радиоактивности 53
Очистка и приготовление растворов 238U, 237Np, и 137Cs
Приготовление раствора Np(V) 54
Приготовление раствора U(VI) 55
Приготовление раствора Cs 56
Определение валентных форм актинидов в растворе методом жидкостной экстракции 56
Пробоподготовка образцов к анализу различными методами
Мессбауэровская спектроскопия 57
ПЭМ-ИЛС 58
СЭМ-ЭДС анализ 58
Определение емкости катионного обмена образцов 58
Проведение сорбционных экспериментов
Бентонит 60
Горные породы : 60
Песчано-глинистые породы 63
Определение форм нахождения радионуклидов в твердой фазе 63
Изучение коллоидообразования Np(V) и U(VI) в системе вода - бентонит 65
Изучение растворимости гидроксида Np(IV) и U(IV) в поровой воде бентонита.65
Изменение форм нахождения радионуклидов в твердой фазе с течением времени 65
Термодинамическое моделирование 66
Глава 3. Обсуждение результатов
3.1. Бентонит, как материал для создания противомиграционного барьера 67
Характеристика бентонита 67
Сорбционные свойства бентонита
Кинетика сорбции 70
Зависимость сорбции от рН 72
Зависимость сорбции от концентрации радионуклидов 73
Формы нахождения радионуклидов в бентоните 75
Геохимические свойства поровых вод бентонита 76
Степень окисления Np uU в системе поровая вода — бентонит 78
Коллоидообразование Np(V) и U(VI) в системе поровая вода — бентонит 19
Растворимость гидроксидов Np(IV), U(IV) в поровых водах бентонита 80
3.2. Вмещающие горные породы 83
Характеристика горных пород 84
Сорбционные свойства измельченных горных пород
Кинетика сорбции 85
Зависимость сорбции от рН 86
Формы нахождения радионуклидов в горных породах 87
Сорбция Np(V) ненарушенными горными породами Метадиабаз 88
Амфиболит 92
Гнейс 94
Сорбции U(VI) ненарушенными горными породами Метадиабаз 97
Амфиболит 97
Гнейс 98
Сорбция коллоидных частиц бентонита, содержащих Np(V), ненарушенными горными породами 101
3.3. Песчано-глинистые породы, как материал для создания противомиграционного барьера 104
Характеристика песчано-глинистых пород 104
Определение катионообменной емкости образцов песчано-глинистых пород 108
Микроскопическое исследование образцов Корниловского месторождения .111
Микроскопическое исследование образцов Заварзинскогоместорождения...116
Исследования форм нахождения Fe в образцах Корниловского меторождения
Мессбауэровская спектроскопия 117
ПЭМ-ИЛС 119
Определение химических форм железа в образцах 122
Сорбционные свойства песчано-глинистых пород
Кинетика сорбции 125
Зависимость сорбции от рН и Eh раствора 126
Формы нахождения радионуклидов в песчано-глинистой породе 130
Влияние поверхностных пленок соединений Fe(III) на сорбцию радионуклидов 131
Влияние временного фактора на противомиграционные свойства барьера 132
Основные результаты и вывод 137
Приложения 139
Список литературы 142
Благодарности 158
