Введение
ГЛАВА 1. Литературный обзор.
1.1. Общие сведения 7
1.2. Предшественники активного компонента и их влияние на активность катализаторов 8
1.3. Предшественники промоторов и их влияние на активность катализаторов 20
1.4. Носители для рутениевых катализаторов синтеза аммиака 35
1.5. Кинетика и механизм образования аммиака на рутениевом катализаторе Г. 45
1.6. Заключение 49
ГЛАВА 2. Экспериментальная часть.
2.1. Приготовление образцов катализаторов 51
2.1.1. Приготовление пропиточных растворов 51
2.1.1.1. Синтез дипиридильного комплекса рутения (II) [Ru(dipy)3]Cl2 51
2.1.1.2. Синтез аммиачного комплекса рутения (II) 52
2.1.2. Очистка растворов рутениевых комплексов от хлорид-ионов на
сильноосновном ионите марки АВ-17-8 52
2.1.2.1. Подготовка анионита 52
2.1.2.2. Перевод хлоридной формы дипиридильного комплекса рутения вОН-форму 53
2.1.2.3. Перевод хлоридной формы аммиачного комплекса рутения в ОН-форму 53
2.1.3. Характеристики «сибунита» 53
2.1.4. Подготовка «сибунита» 56
2.1.5. Нанесение предшественника рутения 56
2.1.6. Нанесение предшественника промотора 57
2.1.7. Активация катализатора 59
2.1.8. Герметизация катализатора 62
2.2. Определение активности катализаторов 62
2.3. Физико-химические исследования катализаторов 67
2.3.1. Исследование методом рентгенфотоэлектронной спектроскопии (РФЭС) 67.
2.3.2. Определение удельной поверхности образцов 68
2.3.3. Исследование методом просвечивающей электронной микроскопии (ПЭМ) 68
2.3.4. Исследование образцов с помощью спектроскопии EXAFS 69
2.3.5. Определение концентрации компонентов катализатора рентгенфлуоресцентным методом 69
2.3.6. Исследование аммиачного комплекса рутения с помощью спектроскопии ЯМР 69
2.3.7. Определение фазового состава компонентов катализатора методом рентгенофазового анализа (РФА) 70
ГЛАВА 3. Результаты и их обсуждение.
3.1. Влияние предшественника рутения 71
3.2. Изучение взаимодействия рутения (II) с карбамидом методом ЯМР 78
3.3. Влияние взаимодействия рутения и промотора 82
3.4. Влияние природы предшественника промотора 85
3.5. Влияние концентрации промотора 94
3.6. Роль носителя 97
3.7. Влияние последовательности нанесения рутения и промотора... 102
3.8. Влияние последовательности термообработок в аргоне и водороде 105
3.9. Сравнение активности полученных катализаторов с активностью катализатора фирмы «British Petrolemn» 119
Заключение 121
Выводы 123
Список литературы
