Введение
1. Литературный обзор 7
1.1 Пути инициирования окислительных превращений бензола на оксидных катализаторах 7
1.1.1 Каталитическое газофазное гидроксилирование бензола 7
1.1.2 Каталитическое окисление бензола в малеиновый ангидрид (кислоту) 14
1.2 Одноэлектронное окисление ароматических углеводородов 26
1.2.1 Одноэлектронное окисление ароматических углеводородов на цеолитах различного структурного типа 26
1.2.2 Природа центров одноэлектронного окисления цеолитов 32
1.3 Электронно-возбуждённый молекулярный кислород в катализе углеводородов 36
1.3.1 Формы электронно-возбуждённого молекулярного кислорода 36
1.3.2 Электронно-возбуждённый молекулярный кислород на оксидных системах 38
1.3.3 Взаимодействие электронно-возбуждённого молекулярного кислорода с углеводородами 41
2. Экспериментальная часть 45
2.1 Получение и характеристика применяемых веществ 45
2.2 Декатионирование цеолитов 45
2.3 Получение массивных оксидов переходных металлов 46
2.4 Нанесение оксидов переходных металлов на силикагель 46
2.5 Определение удельной поверхности катализаторов на основе оксидов переходных металлов 46
2.6 Методика хемилюминесцентных исследований 46
2.7 ЭПР исследования 47
2.7.1 Исследования цеолитов 49
2.7.2 Исследования катализаторов на основе оксидов переходных металлов 50
2.8 Методика каталитического эксперимента 50
3. Результаты и обсуждение 53
3.1 Участие активных форм кислорода в одноэлектронном окислении бензола на цеолитных катализаторах 53
3.1.1 Стабилизация электронно-возбуждённый кислорода на цеолитах 53
3.1.2 Одноэлектронное окисление бензола на цеолитах 57
3.2 Вклад электронно-возбуждённого кислорода в парциальное каталитическое окисление бензола на оксидах переходных металлов 68
3.2.1 Генерация электронно-возбуждённого кислорода на массивных оксидах переходных металлов 68
3.2.2 Парциальное окисление бензола на массивных оксидах переходных металлов 71
3.2.3 Исследование катализаторов парциального окисления бензола методом ЭПР 86
3.2.4 Генерация электронно-возбуждённого кислорода на оксидах переходных металлов, нанесённых на силикагель 96
3.2.5 Парциальное окисление бензола на оксидах переходных металлов, нанесённых на силикагель 97
Список литературы 104
