Введение
Глава 1. Литературный обзор 7
1.1 Обзор процессов, перспективных для использования циклического режима подачи реагентов. 10
1.1.1 Окисление н-бутана в малеиновый ангидрид. 10
1.1.2 Окислительная конденсация метана. 13
1.1.3 Парциальное окисление метана кислородом в синтез-газ. 17
1.1.4 Окислительное дегидрирование пропана. 26
1.2 Проблемы, возникающие при использовании циклического режима подачи реагентов и пути их решения 34.
1.2.1 Обзор литературных данных, посвященных исследованию емкости катализаторов по кислороду. 36
1.2.2 Активация катализаторов металлами платиновой группы. 45
Глава 2. Экспериментальная часть 50
2.1 Синтез образцов. 50
2.2 Методики исследования каталитических свойств образцов. 51
2.2.1 Исследование каталитических свойств образцов при поочередной подаче реагентов. 51
2.2.2 Исследование каталитических свойств образцов при совместной подаче реагентов . 60
2.3 Методики проведения физико-химических исследований. 61
2.3.1 Изотермическая десорбция кислорода 61
2.3.2 Температурно-программированная десорбция кислорода. 62
2.3.3 Рентгенофотоэлектронная спектроскопия. 62
2.3.4 Температурно-программированное восстановление (ТПВ) водородом. 63
2.3.5 Сравнительное исследование емкости по кислороду катализаторов. 64
2.3.5.1 Сравнительное исследование емкости Содержание по кислороду с использованием реакции окисления монооксида углерода. 64
2.3.5.2 Сравнительное исследование систем Pt/MxOy/Al203 с использованием титрования С3Н8. 65
Глава 3. Обсуждение результатов 67
3.1 Сравнительное исследование емкости по кислороду систем Р1/МхОу/А12Оз. 67
3.1.1 Сравнительное исследование емкости по кислороду систем Pt/MxOy/Al203 с использованием реакции окисления монооксида углерода. 68
3.1.2 Сравнительное исследование систем Pt/MxOy/Al203 с использованием титрования СзН8. 76
3.2. Исследование каталитических свойств систем Pt/MxOy/Al203 . 84
3.2.1 Исследование каталитических свойств образцов в режиме совместной подачи реагентов. 84
3.2.2 Исследование каталитических свойств образцов при поочередной подаче реагентов. 85
3.2.2.1 Сравнительное исследование каталитических свойств систем при 450С. 85
3.2.2.2 Зависимость каталитических свойств систем от содержания (количества) компонента, запасающего кислород. 90
3.2.2.3 Влияние температуры на протекание окислительной конверсии пропана. 91
3.3 Исследование возможных путей протекания реакции . 94
3.3.1 Предполагаемые пути протекания реакции. 94
3.3.2 Изотермическая десорбция 02 (ИД 02). 95
3.3.3 Температурно-программируемая десорбция кислорода. 96
3.3.4 Исследование изменения валентного состояния Се в катализаторе Pt/Ce02/Al203 методом Содержание рентгенофотоэлектронной спектроскопии. 100
3.3.5 Гипотетическая схема протекания процесса. 101
Выводы. 110
Список литературы. 112
