Введение
1. Литературный обзор
1.1. Каталитические системы для окисления оксида углерода(И) 6
1.2. Механизм окисления СО 11
1.3. Карбон ил и рова ние алкенов в карбоновые кислоты и их производные 17
1.4. Механизм карбонилирования алкенов 20
1.5. Сопряженные химические процессы 25
1.6. Производство є-капролактама в промышленности 31
1.7. Постановка задачи 33
2. Методика проведения экспериментов
2.1. Схема установки и методика проведения опытов 34
2.2. Методика хроматографического анализа 36
2.3. Методика расчета результатов экспериментов 38
2.4. Методика иодометрического титрования пероксида водорода 41
2.5. Получение монооксида углерода 42
2.6. Синтез диформиата и моноформиата этиленгликоля 42
2.7. Синтез йодистого палладия 43
3. Результаты и их обсуждение
3.1. Выбор системы 44
3.2. Материальный баланс 49
3.3. Механизм процесса 53
3.3.1. Выдвижение гипотез о механизме окисления СО в СОг и образования пероксида водорода 53
3.3.1.1.Механизмы, образования СОг, в которых единственным ключевым интермедиатом является гидроксикарбонильный комплекс палладия(П) или палладия(І) 54
3.3.1.2. Механизмы образования СОг с участием комплексов палладия(О) 55
3.3.1.3.Механизмы образования пероксида водорода 56
3.3.2. Экспериментальная проверка гипотез 56
3.3.2.1.Эксперименты по выяснению состояния компонентов каталитической системы в ходе процесса 56
3.3.2.2.Кинетические закономерности 60
3.3.3. Дискриминация гипотез 66
З.ЗАСопряженный процесс окисления оксида углерода и тетраги дрофу рана и гидрокарбоксилирования циклогексена 71
Заключение 77
Выводы 79
Литература
