Введение
Глава 1 Литературный обзор 10
1.1 Оксиды азота, их воздействие на организм человека и окружающую среду 10
1.2 Источники оксидов азота и нормы допустимых выбросов 11
1.3 Способы снижения выбросов оксидов азота 14
1.3.1 Каталитическая очистка выхлопных газов бензиновых двигателей 14
1.3.2 Каталитическая очистка выхлопных газов дизельных двигателей 17
1.3.2.1 Каталитические системы накопления/восстановления NOx 18
1.3.2.2 Селективное каталитическое восстановление NOx углеводородами 19
1.3.2.3 Селективное каталитическое восстановление NOx аммиаком 21
1.3.3 Современные представления о механизме реакции NH3-СКВ NOx 26
1.3.3.1 Механизм реакции NH3-СКВ на V2O5-WO3/TiO2 катализаторах 26
1.3.3.2 Механизм реакции NH3-СКВ на Cu- и Fe-содержащих цеолитных катализаторах 31
1.3.4 Методы повышения низкотемпературной каталитической активности 36
1.3.4.1 Комбинирование каталитических систем накопления/восстановления (NSR) с катализатором СКВ 37
1.3.4.2 Катализаторы на основе оксидов переходных металлов 40
1.3.4.3 Проведение реакции по маршруту «быстрого» СКВ 47
1.3.4.4 Композитные катализаторы [оксидный компонент+цеолитный компонент] 52
Глава 2 Экспериментальная часть 56
2.1 Индивидуальные компоненты и композитные катализаторы на их основе 56
2.1.1 Индивидуальные компоненты 56
2.1.2 Композитные катализаторы 58
2.2 Исследование каталитических свойств образцов 59
2.2.1 Каталитическая установка 59
2.2.2 Проведение каталитического теста 60
2.2.3 Обработка экспериментальных данных 61
2.3 Методики проведения физико-химических исследований 63
2.3.1 Сканирующая электронная микроскопия высокого разрешения 63
2.3.2 Температурно-программированная десорбция аммиака 63
2.3.3 Температурно-программированное восстановление водородом 63
2.3.4 Атомно-абсорбционная спектроскопия 64
Глава 3 Результаты и обсуждение 65
3.1 Эффект синергизма в композитных катализаторах [оксидный компонент+цеолитный компонент] 65
3.2 Выбор цеолитного компонента для создания модельного композитного катализатора 71
3.2.1 Активность цеолитов Beta с различным содержанием Fe в реакции «стандартного» СКВ 73
3.2.2 Активность цеолитов Beta с различным содержанием Fe в реакции «быстрого» СКВ76
3.2.3 Активность HFeBeta в реакции «быстрого» СКВ 81
3.3 Каталитические свойства модельной композитной системы [CeO2-ZrO2+HFeBeta] 83
3.3.1 Активность в реакции NH3-СКВ 83
3.3.2 Сопоставление модельной системы [CeO2-ZrO2+HFeBeta] с системой [CeO2-ZrO2+FeBeta] по активности в реакции NH3-СКВ 86
3.3.3 Активность в реакции окисления NH3 86
3.3.4 Активность в реакции окисления NO 91
3.4 Роль оксидного компонента в реакции NH3-СКВ на композитном катализаторе 93
3.4.1 Активность послойных загрузок катализаторов в реакции NH3-СКВ 93
3.4.2 Влияние степени контакта между оксидным и цеолитным компонентами на активность композитной системы в реакции NH3-СКВ 97
3.4.3 Влияние соотношения оксид/цеолит на активность композитной системы в NH3-СКВ 101
3.4.4 Взаимосвязь между окислительной активностью оксидного компонента и эффективностью композитной системы на его основе в реакции NH3-СКВ 103
3.5 Роль цеолитного компонента в реакции NH3-СКВ на композитном катализаторе 110
3.6 Одновременное удаление NOx, углеводородов, CO, сажи и остаточного аммиака на композитных катализаторах 116
Выводы 120
Благодарности 121
Список сокращений и условных обозначений 122
Список литературы 123
Приложение 151
