Введение
1, Литературный обзор 7
Закономерности парциального каталитического превращения спиртов 7
1.2. Взаимодействия реагентов с поверхностью серебра 12
1.2 Л. Взаимодействие кислорода с поверхностью серебряных катализаторов 12
1.2-2- Взаимодействие спиртов с предварительно окисленной поверхностью серебра 17
1.3. Углеотложение в процессах парциального окисления органических соединений 19
2. Экспериментальная часть 25
2.1. Методика приготовления катализатора 25
2.2. Методика исследования процесса углеотложения на поверхности серебряного катализатора при парциальном окислении спиртов 26
2.3. Исследование активности массивного Ag катализатора в процессе парофазного окисления алифатических спиртов С2-С4 30
2.4. Анализ продуктов превращения спиртов 34
2А1. Хроматографический анализ жидких продуктов реакции 34
2А2- Хроматографический анализ газообразных продуктов реакции 37
2.5. Расчет скоростей подачи реагентов и результатов эксперимента 38
2.6. Методика термодесорбционных исследований 39
2.Х Физико-химические методы исследования 43
2.7.1. Растровая электронная микроскопия (РЭМ) 43
2.7.2, Просвечивающая электронная микроскопия высокого разрешения (ПЭМВР) 43
2.73, Термографическое исследование продуктов углеотложения 43
2.7.4. Методика определения элементного С/Н-состава, образующихся на катализаторах продуктов уплотнения 44
2.7,5- Рентгеновская фотоэлектронная спектроскопия 44
2.7.6. Рентгено-структурный анализ 45
Обсуждение результатов 46
3.1. Углеотложение при парциальном каталитическом окислении спиртов С2-С4 46
3.1. К Влияние температуры 47
3.1.2. Влияние содержания кислорода в реакционной смеси 56
3.13. Морфология образующихся продуктов углеотложения 60
3.2. Влияние основных параметров на процесс окисление одноатомных алифатических спиртов С2-С4 72
3.2.1. Влияние температуры 72
3.2.2. Влияние содержания кислорода на процесс окисления спиртов на серебряном катализаторе 80
3. 3. Взаимодействие кислорода и спиртов С2-С4 с поверхностью серебра. 88
3.3.1. Адсорбция кислорода , 88
3.3.2. Адсорбция одноатомных алифатических спиртов на поверхности серебра 93
3.3.2.1. Этанол 93
3.3.2.2. Пропанол 96
3.3.2.3. Изопропанол 98
3.3.2АБутанол 101
3.3.2.5. Изобутанол 103
3.3.2.6. Втор-бутанол 105
3.3.3. Механизм окисления спиртов С2-С4 107
3.4. Детализация механизма образования продуктов углеотложения при окислении спиртов „..„ 112
Выводы 132
Список используемой литературы
