Введение
Глава I. Обзор литературы 10
1. Катализаторы и условия проведения избирательного окисления СО в водородсодержащих смесях 10
2. Оксидные медно-цериевые катализаторы 20
2.1.Структура и каталитические свойства 20
2.2. Кинетика и представления о механизме реакции 24
3. Биметаллические Au-Cu катализаторы 26
4. Синтез биметаллических катализаторов с использованием двойных комплексных солей 30
5. Возможности и перспективы применения микроканальных реакторов для проведения каталитических процессов 32
6. Выводы из литературного обзора и задачи работы 38
Глава II. Экспериментальные методики 40
1. Каталитические эксперименты 40
1.1.Схема экспериментальной установки 40
1.2.Конструкция каталитических реакторов 42
1.2.1 Кварцевый реактор для исследований свойств гранулированных катализаторов 42
1.2.2 Микроканальный реактор 43
1.2.3 Блок микроканальных реакторов 43
1.3.Анализ состава реакционной смеси и обработка результатов 45
2. Приготовление катализаторов 48
2.1.Оксидные Cu/CeO2 катализаторы 48
2.1.1 Фракция катализаторов 48
2.1.2 Каталитическая пленка, нанесенная в каналы микрореактора 49
2.2.Нанесенные биметаллические Au-Cu катализаторы 50
3. Физико-химические методы исследования катализаторов 52
Глава III. Избирательное окисление СО в присутствии Н2 в микроканальных реакторах и блоке микроканальных реакторов с Cu/CeO2 катализатором 55
1. Катализаторы, их физико-химические и каталитические
характеристики 55
2. Исследование работы микроканальных реакторов 64
2.1. Влияние температуры и скорости потока реакционной смеси на протекание реакции 64
2.2.Сопоставление каталитических характеристик, полученных в микроканальном и кварцевом реакторах 66
2.3.Оптимальные условия очистки водородсодержащей смеси от СО 68
2.4.Макрокинетическая модель избирательного окисления СО и кинетика реакций окисления СО и Н2 70
2.5.Математическая модель избирательного окисления СО и результаты расчетов 75
2.6.Оптимальная толщина каталитического покрытия: оценка влияния внутренней диффузии на протекание реакций 77
3. Исследование работы блока микроканальных реакторов 85
3.1.Влияние температуры и скорости потока водород- содержащей смеси 85
3.2.Очистка водородсодержащего газа от СО в "автотермическом" режиме работы блока микрореакторов 87
3.3. Сопоставление характеристик микроканальных реакторов для глубокой очистки водородсодержащих смесей от СО 88
Глава IV. Избирательное окисление СО в присутствии водорода на нанесенных биметаллических Au-Cu катализаторах 92
1. Особенности приготовления нанесенных биметаллических Au-Cu катализаторов 92
2. Катализаторы и их физико-химические характеристики 95
3. Активность и селективность биметаллических Au-Cu катализаторов: влияние температуры и природы носителя 106
4. Свойства биметаллического Au-Cu и монометаллических Au-, Cu- катализаторов, нанесенных на СеО2 109
5. Сопоставление свойств биметаллических Au-Cu катализаторов в избирательном окислении СО 114
Выводы 117
Cписок цитированной литературы 119
