Введение
2 Литературный обзор 8
2.1 Гидроалкилирование бензола ацетоном 8 2.1.1 Катализаторы одностадийного процесса получения кумола из бензола и ацетона 8
2.1.2 Влияние каталитических условий на одностадийный процесс получения кумола из бензола и ацетона 9
2.2 Гидрирование ацетона до изопропанола 14
2.2.1 Катализаторы гидрирования ацетона 14
2.2.1.1 Катализаторы на основе металлов VII и VIII группы Периодической системы элементов Д.И. Менделеева 15
2.2.1.2 Цеолитные катализаторы 21
2.2.1.3 Катализаторы, в состав которых входит медь 22
2.2.2 Влияние каталитических условий на проведение процесса гидрирования ацетона 26
2.2.2.1 Влияние температуры 26
2.2.2.2 Влияние времени контакта сырья с катализатором 27
2.3 Алкилирование бензола изопропанолом 30
2.3.1 Катализ на молекулярных ситах 30
2.3.1.1 Влияние структурного типа молекулярного сита 30
2.3.1.2 Влияние отношения Si/Al 33
2.3.1.3 Влияние температуры 34
2.3.1.4 Влияние времени контакта 36
2.3.1.5 Влияние соотношения реагентов 37
2.3.1.6 Механизм реакции на цеолитных катализаторах 38
2.3.2 Другие каталитические системы 39
3 Экспериментальная часть 41
3.1 Исходные материалы и реагенты 41
3.2 Приготовление катализаторов 42
3.2.1 Приготовление гидрирующих компонентов катализатора 42
3.2.1.1 Получение платино- и рутенийсодержащих образцов 42
3.2.1.2 Получение никельсодержащих образцов 42
3.2.1.3 Получение медьсодержащих образцов 42
3.2.1.4 Получение биметаллических медьсодержащих образцов 42
3.2.1.5 Синтез хромита меди 43
3.2.2 Получение алкилирующего компонента катализатора 43
3.2.3 Приготовление бифункционального катализатора. Способы взаимного расположения гидрирующего и алкилирующего компонентов 44
3.2.3.1 Катализатор с послойным расположением гидрирующего и алкилирующего компонентов 44
3.2.3.2 Катализатор, полученный механическим смешением гидрирующего и алкилирующего компонентов 44
3.2.3.3 Катализатор, в котором гидрирующий металл введен методом ионного обмена 44
3.3 Характеристика катализаторов 45
3.3.1 Химический анализ 45
3.3.2 Низкотемпературная адсорбция азота 45
3.3.3 Сканирующая и просвечивающая электронная микроскопия 45
3.3.4 Термогравиметрический и дифференциально-термический анализ 46
3.3.5 Термопрограммированная десорбция аммиака (ТПД NH3) 46
3.3.5.1 ТПД NH3 цеолитов 46
3.3.5.2 ТПД NH3 хромита меди 46
3.3.6 Термопрограммированное восстановление водородом (ТПВ H2) 47
3.3.7 Рентгенофазовый анализ 47
3.4 Каталитические эксперименты 48
3.4.1 Каталитическая установка 48
3.4.2 Проведение каталитического эксперимента 49
3.4.3 Хроматографический анализ продуктов 50
3.4.4 Обработка экспериментальных данных 50
4 Обсуждение результатов 53
4.1 Выбор гидрирующего компонента катализатора 53
4.1.1 Физико-химические свойства катализаторов гидририрования ацетона на основе различных металлов 53
4.1.2 Гидрирование ацетона в присутствии бензола на металлсодержащих катализаторах 59
4.1.3 Выбор металла-модификатора катализатора гидрирования ацетона 60
4.1.4 Влияние типа подложки на гидрирование ацетона 64
4.1.5 Влияние содержания меди на гидрирование ацетона 68
4.2 Кинетическое изучение реакции гидроалкилирования бензола ацетоном 73
4.2.1 Идентификация основных продуктов реакции 73
4.2.2 Кинетический анализ 74
4.3 Влияние способа взаимного расположения гидрирующего и алкилирующего компонентов бифункционального катализатора на гидроалкилирование бензола ацетоном 81
4.3.1 Физико-химические свойства бифункциональных систем 82
4.3.2 Каталитические свойства бифункциональных систем с различным расположением гидрирующего и алкилирующего компонентов 85
4.4 Выбор алкилирующего компонента катализатора 88
4.4.1 Физико-химические свойства алкилирующего компонента катализатора 88
4.4.2 Гидроалкилирование бензола ацетоном на бифункциональных катализаторах 91
4.5 Выбор каталитических условий проведения процесса гидроалкилирования бензола ацетоном 95
4.5.1 Влияние температуры 95
4.5.2. Влияние давления 98
4.5.3 Влияние состава реакционной смеси 99
4.6 Сравнение с литературными данными 101
5 Основные результаты и выводы 102
6 Список сокращений 104
7 Список литературы
