Введение
ГЛАВА 1. Литературный обзор 8
1.1. Получение оксида пропилена на нанесенных наноструктурированных катализаторах 8
1.2. Особенности электронного и геометрического строения кластеров металлов
1.2.1. Кластеры металлов и критерии их тсабильности 12
1.2.2. Строение кластеров серебра. Исследование строения кластеров теоретическими методами на примере Ag8 и Ag20. 15
1.2.3. Строение биметаллических кластеров AgmAun 22
1.3 Активация О2, С3Н6 и ОН на кластерах и поверхности серебра 26
1.3.1 Активации кислорода на серебре и золото-серебряных системах 26
1.3.2. Взаимодействие кислорода с кластерами Agn и поверхностью серебра 28
1.3.3. Взаимодействие кислорода с AgmAun 33
1.3.4. Закономерности адсорбции пропена и соабсорции пропена и кислорода 37
1.3.5. Закономерности адсорбции OH и на серебре и биметаллических кластерах AgmAun
1.4. Механизм каталитического окисления пропена 45
1.5. Методы квантово-химического моделирования
1.5.1. Релятивистские эффекты и их учет 55
1.5.2. Применимость методов квантовой химии для изучения каталитических процессов 57
ГЛАВА 2. Постановка задачи, тестирование метода и расчет структуры кластеров серебра 61
2.1. Методика моделирования механизма реакции в кластерном подходе 61
2.2. Параметры квантово-химического расчета 64
2.3. Тестирование метода 67
2.4. Расчет структуры и свойств кластеров серебра
2.4.1. Строение Ag8 и Ag20 70
2.4.2. Параметры кластеров, характеризующие их реакционную способность 72
ГЛАВА 3. Моделирование адсорбционных процессов 79
3.1. Активация кислорода на Ag8, Ag20-xAux, Ag(100) 79
3.2. Активация пропена на Agn (n = 8, 20) и Ag20-xAux (х = 1). 99
Глава 4. Окисление пропена на Ag20 И Ag19Au 107
4.1 Окисление пропена до оксида пропилена на Ag20O 107
4.2. Изучение основной и побочной реакции окисления пропена 111
Выводы 118
Список литературы
