Введение
1. Литературный обзор 6
1.1. Синтез углеводородов из оксида углерода
с водородом 6
1.1.1. Адсорбция оксида углерода и водорода на оксидных и металлических катализаторах 7
1.1.2. Гипотезы о механизме синтеза углеводородов из оксида углерода с водородом 8
1.1.3. Влияние размера частиц активной фазы и носителя на активность и се-, лективность катализаторов синтеза Фишера-Гропша 19
1.1.4. Железные катализаторы, нанесенные на силикагель 21
1.2. Общие представления о механизме превращений метана 24
1.2.1. Поликонденсация метана 24
1.2.2. Конверсия смесей метана с водой и с диоксидом углерода 27
1.3. Продукты уплотнения в гетерогенном катализе 30
1.4. Поликонденсация углеродсодержащих соединений - возможный путь синтеза углеводородов в природе 32
2. Методическая часть 35
2.1. Установки и методики проведения опытов 35
2.1.1. Установка и методика проведения опытов по поликонденсации оксида углерода с водородом 35
2.1.2. Установка и методика проведения опытов по поликонденсации метана и конверсии его 38
2.2. Катализаторы 40
2.2.1. Приготовление катализаторов 40
2.2.2. Характеристика катализаторов 43
2.2.3. Модифицирование катализаторов 49
2.3. Анализ продуктов реакции 49
2.3.1. Анализ газообразных продуктов реакции 49
2.3.2. Исследование состава полициклических ароматических углеводородов в продуктах уплотнения 55
2.4. Расчет материального баланса 58
2.5. Разработка катализатора для дожита оксида углерода 64
3. Результаты эксперимента 68
3.1. Поликонденсация оксида углерода с водородом 68
3.1.1. Изучение поликонденсации смеси С0+ЗН2 на Fe2oysi02 катализаторах разного генезиса 70
3.1.2. Влияние температуры на поликонденсацию смеси СО+3Е 83
3.1.3. Влияние состава смеси оксид углеро-да-водород на ход поликонденсации 86
3.1.4. Влияние ароматических соединений на ход поликонденсации оксида углерода с водородом 91
3.2. Изучение превращений метана 96
3.2.1. Поликонденсапдя метана 96
3.2.2. Конверсия смесей метана с диоксидом углерода 101
3.2.3. Конверсия смеси метана и воды 106
4. Обсуждение результатов .111
4.1. Поликонденсация оксида углерода с водородом .112
4.2. Процессы превращения метана 122
Выводы 127
Литература 129
