Введение
Глава 1. Литературный обзор. «Синтез углеводородов из СО и H2 7
1.1. Общие сведения 7
1.2. Механизм 9
1.3. Молекулярно-массовое распределение 15
1.4. Катализаторы синтеза Фишера-Тропша 17
1.4.1. Каталитические центры Со-катализаторов 19
1.4.2. Особенности распределения продуктов на кобальтовых катализаторах 23
1.4.3. Реальный состав продуктов на Со-катапизаторах 25
1.5. Модельная каталитическая система Co/Si02 29
1.5.1. Силикагель 30
1.5.2. Формирование системы Co/Si02 31
1.6. Методы регулирования селективности Со-катализаторов 34
синтеза углеводородов из СО и Н2
1.6.1. Модифицирование носителя 35
1.6.2. Введение второго активного компонента 38
1.6.3. Изменение метода приготовления 40
1.6.4. Изменение условий активации 45
Глава 2. Экспериментальная часть 50
2.1. Приготовление катализаторов 50
2.1.1. Катализатор 10%Co/SiO2 50
2.1.2. Катализатор 20%Co/SiO2 50
2.1.3. Катализатор 30%Co/SiO2 51
2.2. Лабораторная установка 52
2.3. Методики обработки свежевосстановленных катализаторов 54
2.3.1. Обработка свежевосстановленного катализатора кислородом 54
2.3.2. Обработка свежевосстановленного катализатора азотом 54
2.3.3. Обработка свежевосстановленного катализатора аммиаком 55
2.4. Условия восстановления и проведения синтеза 55
2.5. Анализ продуктов реакции 57
2.5.1. Хроматографический анализ 57
2.5.2. Методика расчета молекулярно-массового распределения жидких продуктов синтеза 60
2.6. Физико-химические исследования катализаторов методом хемосорбции кислорода 60
2.7. Основные обозначения 64
Глава 3. Результаты и их обсуждение 66
3.1. Влияние метода приготовления катализатора 20%Co/SiO2 на его свойства в синтезе углеводородов из СО и Н2 67
3.1.1. Количество пропиток 67
3.1.2. Влияние количества пропиток катализатора 20%Co/SiO2 на его физико-химические характеристики 71
3.1.3. Соотношение количества кобальта, нанесенного в первую и вторую пропитку 74
3.1.4. Влияние соотношения количества кобальта, нанесенного в первую и вторую пропитку на физико-химические характеристики катализатора 20%Co/SiO2 78
3.2. Влияние метода приготовления катализатора 30%Co/SiO2 на его свойств в синтезе углеводородов из СО и Н2 80
3.2.1. Влияние метода приготовления катализатора 30%Co/SiO2 на его физико-химические характеристики 83
3.3. Влияние состава газа восстановления на свойства катализатора 10%Co/SiO2 в синтезе углеводородов из СО и Н2 85
3.3.1. Влияние разбавления водорода азотом 85
3.3.2. Влияние разбавления водорода аргоном 90
3.4. Влияние предварительной обработки катализатора 20%Co/SiO2 на его свойства в синтезе углеводородов из СО и Н2 94
3.4.1. Обработка 02 + N2 94
3.4.1.1. Влияние объемной скорости 94
3.4.1.2. Влияние количества пропущенного кислорода 98
3.4.1.3. Влияние температуры обработки 102
3.4.2. Влияние обработки 02 + Не 108
3.4.3. Обработка азотом 112
3.4.4. Влияние обработки аммиаком 116
3.4.4.1. Влияние количества пропущенного аммиака 116
3.4.4.2. Влияние концентрации аммиака 119
3.4.4.3. Влияние температуры обработки 122
3.5. Сходимость полученных результатов 125
Заключение 128
Выводы 136
Список литературы 137
