Введение
1. Литературный обзор 9
1.1. Физико-химические свойства сажи 9
1.1.1. Образование сажи 9
1.1.2. Состав и строение частиц сажи 12
1.1.3. Модели сажи 16
1.2. Способы борьбы с автомобильными выбросами - 16
1.3. Катализаторы окисления сажи 18
1.3.1. Требования, предъявляемые к катализаторам 18
обезвреживания автомобильных выбросов
1.3.2. Преимущества использования оксида алюминия в качестве носителя
1.3.3. Роль Се02 в повышении активности трехмаршрутных катализаторов
1.3.4. Добавление меди в качестве активной фазы в катализаторах обезвреживания автомобильных выбросов
1.4. Механизм каталитического окисления сажи 30
1.5. Активные формы кислорода 33
1.6. Кинетические параметры реакции горения сажи 36
1.7. Окисление сажи озоном 3 8
2. Экспериментальная часть 44
2.1. Методика приготовления образцов 44
2.1.1. Синтез А1203 44
2.1.2. Синтез Се02 44
2.1.3. Синтез носителей Се-А1-0 45
2.1.4. Синтез медьсодержащих оксидов Си-Се-А1 45
2.2. Методика проведения каталитических опытов 47
2.2.1. Дифференциально-сканирующая калориметрия и 47
термогравиметрия (ДСК-ТГ)
2.2.2. Анализ продуктов 48
2.3. Методика окисления образцов озоном 49
2.4. Методика проведения физико-химических исследований 50
2.4.1. Определение удельной поверхности образцов 50
2.4.2. Методика регистрации ЭПР-спектров 51
2.4.3.Температурно-программируемое восстановление (ТПВ) 51
3. Результаты и обсуждение 53
3.1. Каталитические свойства Си-Се-А1-0 образцов 53
3.1.1. Активность исходных катализаторов по данным анализа ДСК-ТГ
3.1.1.1. Зависимость формы кривой от величины навески 53
3.1.1.2. Горение сажи до обработки озоном 58
3.1.2. Влияние предобработки озоном на реакцию горения сажи
3.1.2.1. Влияние озона на некаталитическое горение сажи 63
3.1.2.2. Влияние предобработки озоном на каталитическое горение сажи
3.1.3. Определение кинетических параметров 66
3.1.3.1. Горение сажи в условиях линейного повышения температуры
3.1.3.2. Горение сажи в изотермических условиях 73
3.1.3.3. Горение сажи в изотермических условиях при различных концентрациях кислорода в смеси
3.1.3.4. Определение кинетических параметров реакции горения сажи в присутствии Ce-Al-O катализаторов
3.1.3.5. Сопоставление катализаторов при различных 81
температурах
3.1.4. Анализ продуктов реакции горения сажи 83
3.2. Исследование сажи с оспользованием метода ЭПР 87
3.3. Физико-химический анализ катализаторов 92
3.3.1. Удельные площади поверхности образцов 92
3.3.2.ТПВ данные 96
3.3.2.1. Изучение восстановления Ce-Al-O образцов водородом методом ТПВ
3.3.2.2. ТПВ данные Cu-Al-O катализаторов 101
3.3.2.3. ТПВ данные Си-Се-А1-0 образцов 104 3.3.3. ЭПР данные ПО
3.3.3.1. Исследование Ce-Al-O носителей методом ЭПР 110
3.3.3.2. Исследование медьсодержащих образцов методом 114 ЭПР
4. Выводы 123
5. Список литературы
